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北京大学物理学院高鹏、陈基、王恩哥院士课题组等与材料科学与工程学院刘磊等课题组合作,首次实现了在原子尺度上对同位素界面的研究。该研究成果以《同位素界面上的声子转变》为题于日前在国际学术期刊《自然·通讯》发表。
据介绍,原子尺度上探测同位素界面极具挑战,目前具有原子尺度分辨能力的实验技术只有扫描探针显微镜和透射电子显微镜技术,而前者只能探测表面,后者虽然可以探测包埋的界面,但所有的电镜成像和电子衍射技术都只对质子数目敏感而对中子不敏感,因此无法识别同位素。北大团队利用透射电镜的非弹性散射技术,根据同位素声子能量的差异,首次在原子尺度上实现了对同位素界面的识别和探测。由于同位素技术广泛应用于化学、生命科学领域,因此该工作展示了电镜在这些方面巨大的应用潜力。此外,由于自然界中绝大部分物质都是同位素混合物,该工作也表明同位素之间会产生新的界面效应从而改变局域的物理性质,为理解天然材料的物性提供了新视角。
在各种物质界面中,同位素界面非常特殊,它两侧物质的质子、电子结构完全一样,不同的只是中子数目。但由于技术原因,关于同位素界面及其可能存在的物性影响在以前很少被讨论。近年来,高鹏课题组基于扫描透射电子显微镜发展了“四维电子能量损失谱测量技术”,克服了传统谱学无法同时具备高动量分辨和纳米级空间分辨的缺点,将声子色散探测的空间分辨提升至纳米甚至亚纳米量级,为原子尺度上探测同位素界面物性提供了可能。
本次研究中,北大团队制备了高纯度的h-10BN和h-11BN材料,并且堆垛得到人工的同位素范德华界面。他们利用h-BN材料声子能带的特点,将电子能量损失谱的空间分辨率设置在原子分辨尺度,同时又具备区分布里渊区中心的小动量声子和布里渊区边界的大动量声子能力,从而测量同位素界面处的声子行为。他们发现界面处的面外振动的光学声子模式在界面处是逐渐过渡的,存在远高于常规界面声子的离域行为,离域度高达五至十倍的晶格常数,并且小动量声子的离域性比大动量的更显著。团队分析认为,同位素声子的不同振幅导致了振动偶极子大小的差异,从而引起界面处存在一定的电荷积累。这些电荷通过电声耦合效应使得声子离域化,并且积累的电荷密度与动量转移相关,这也解释了动量依赖的声子离域行为。
“这些发现为我们理解天然材料中的同位素效应提供了一个全新角度,并为通过同位素工程设计新功能提供了线索。这些结果也表明,具有原子级空间分辨和动量分辨能力的电镜电子能量损失谱技术,在同位素示踪、原子核量子效应探测方面的巨大潜力。”高鹏说。(记者晋浩天)
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